Can I keep other things (ex. Shema card, a Mivtzoim Yarmulke) in my Tefillin bags?
One should not keep other things in the small bags unless they made a Tenai in the beginning.
A Talis bag or the larger bag can be used for other things.
See also:
Can we throw away a used Tefillin bag and a Mezuza case, or do they have to go with Shaimos?
Sources:
כיס המיוחד לתפילין: שוע”ר או”ח מב, ד. וראה שו”ת מנחת אלעזר ח”א סי’ כז.
כיס הגדול: כיון שאינו אלא תשמיש דתשמיש (דתשמיש). ובפרט דהוי כאילו התנו – ראה שו”ע אדה”ז מב, ו.
#14181