Are crumbs that fall from old Seforim subject to Shamios?

Yes, if the sefer was used and the small pieces are noticeable.

Sources:

ראה שבת צ, א: מקק ספרים ומקק מטפחותיהם כל שהוא שמצניעין אותן לגונזן. ופירש״י שכל דבר קדש טעון גניזה. ובדעת קדושים רפב, ז בנוגע פירורים ועפרורית מתפלין ומזוזות שבאינם ניכרים לדקותן בטלין ברוב א״צ, וראה גנזי הקודש ו, ה. שם ח, ג. יא, יב.